Strain e ossigeno producono cambiamenti orbitali e magnetici simili nei film di nichelati

I ricercatori hanno usato la spettroscopia di assorbimento di raggi X e la diffusione anelastica risonante di raggi X su film sottili di (La,Pr)3Ni2O7-delta, variando in modo indipendente la strain epitassiale e il contenuto di ossigeno, secondo il comunicato EurekAlert. La strain compressiva deriva dal substrato su cui cresce il film; l'ossigenazione ne cambia la composizione. Entrambe le regolazioni hanno spostato le proprietà elettroniche e magnetiche misurate nella stessa direzione di massima.

La domanda era cosa accade agli elettroni e al magnetismo quando un nichelato non superconduttore viene avvicinato allo stato superconduttore, secondo il comunicato. I due controlli indipendenti hanno permesso ai ricercatori di confrontare la compressione reticolare con il contenuto di ossigeno dentro un'unica piattaforma di materiale.

Canale orbitale e magnetismo

Man mano che la strain compressiva aumentava o il contenuto di ossigeno veniva ottimizzato, gli stati legati agli orbitali 2pz dell'ossigeno e 3dz2 del nichel diventavano progressivamente più delocalizzati, secondo lo studio. Il peso spettrale si spostava verso stati lacunosi derivati dall'ossigeno, mentre le caratteristiche degli elettroni 3dz2 del nichel, inizialmente localizzati, diventavano più larghe e meno marcate.

Le misure indicano un percorso Ni 3dz2-O 2pz-Ni 3dz2 che collega strati adiacenti di nichel e ossigeno. Lo studio associa la progressiva delocalizzazione di questo canale interstrato all'evoluzione verso la superconduttività, senza stabilirla come causa unica. La stessa firma è comparsa con l'uno o con l'altro metodo di regolazione, offrendo un riferimento sperimentale concreto per le teorie della superconduttività nei nichelati.

L'ordine a onda di densità di spin a lungo raggio, marcato nello stato non superconduttore, si indeboliva man mano che i film si avvicinavano alla superconduttività. Sono calati sia l'intensità misurata sia la lunghezza di correlazione spaziale, secondo lo studio. Il magnetismo non è scomparso: le eccitazioni magnetiche a corto raggio sono sopravvissute dopo che la coerenza a lungo raggio era stata fortemente soppressa. Sono diventate più smorzate, ma la loro larghezza di banda energetica caratteristica è rimasta quasi invariata.

Secondo lo studio, questa combinazione pone vincoli a qualsiasi spiegazione. Una teoria deve adattarsi a una maggiore delocalizzazione orbitale interstrato, a una minore coerenza magnetica a lungo raggio e a eccitazioni a corto raggio su una scala energetica quasi invariata.

Il contesto della pressione ambiente

I nichelati massivi Ruddlesden-Popper sono stati resi superconduttori per la prima volta ad alta pressione, il che richiedeva di comprimere i campioni in una cella a incudine di diamante e limitava molte sonde sperimentali, ha riferito Newswise. La crescita di film sottili ha reso possibile la superconduttività a pressione ambiente applicando una strain compressiva attraverso il substrato e controllando il contenuto di ossigeno, secondo il comunicato EurekAlert.

Uno studio del 2023 ha rilevato che il La3Ni2O7 a doppio strato ad alta pressione raggiungeva una temperatura di transizione fino a 80.000 K, un record per i superconduttori a base di nichel, secondo una rassegna dell'Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences. Nel 2024 l'ingegneria della strain tramite substrati ha permesso la superconduttività nei film sottili di La3Ni2O7 a pressione ambiente, secondo la rassegna.

I film superconduttori sono più deboli dei campioni sotto pressione esterna perché è difficile crescerli con elevata perfezione cristallina, ha riferito Newswise. Resta quindi spazio per migliorare la cristallinità, secondo lo stesso resoconto.

Cosa resta aperto

Monocristalli e film di alta qualità restano difficili da preparare. Come i difetti e il disordine reticolare influenzino le proprietà elettroniche non è ancora del tutto chiaro, e il dibattito sul meccanismo e sull'accoppiamento degli elettroni continua, secondo la rassegna. Il campo ha bisogno di tecniche spettroscopiche avanzate, di nuovi metodi sperimentali e di modellistica teorica per individuare l'accoppiamento, si legge nella rassegna.