Contrainte et oxygène produisent des changements orbitaux et magnétiques comparables dans les films de nickelates

Les chercheurs ont utilisé la spectroscopie d'absorption des rayons X et la diffusion inélastique résonante des rayons X sur des films minces de (La,Pr)3Ni2O7-delta. Ils ont fait varier indépendamment la contrainte épitaxiale et la teneur en oxygène, selon le communiqué d'EurekAlert. La contrainte compressive vient du substrat sur lequel le film est déposé ; l'oxygénation modifie la composition du film. Les deux ajustements ont déplacé les propriétés électroniques et magnétiques mesurées dans une direction globalement identique.

La question était de savoir ce qui arrive aux électrons et au magnétisme lorsqu'un nickelate non supraconducteur est rapproché de l'état supraconducteur, indique le communiqué. Les deux contrôles indépendants ont permis aux chercheurs de comparer la compression du réseau et la teneur en oxygène au sein d'une même plateforme de matériau.

Canal orbital et magnétisme

À mesure que la contrainte compressive augmentait ou que la teneur en oxygène était optimisée, les états liés aux orbitales 2pz de l'oxygène et 3dz2 du nickel devenaient progressivement plus délocalisés, selon l'étude. Le poids spectral se déplaçait vers des états de trous issus de l'oxygène, tandis que les signatures des électrons 3dz2 du nickel initialement localisés s'élargissaient et devenaient moins marquées.

Les mesures indiquent une voie Ni 3dz2-O 2pz-Ni 3dz2 reliant les couches adjacentes de nickel et d'oxygène. L'étude associe la délocalisation progressive de ce canal intercouche à l'évolution vers la supraconductivité, sans l'établir comme cause unique. La même signature est apparue avec l'une ou l'autre méthode d'ajustement, ce qui offre aux théories de la supraconductivité des nickelates une référence expérimentale concrète.

L'ordre à longue portée de type onde de densité de spin, marqué dans l'état non supraconducteur, s'affaiblissait à mesure que les films approchaient de la supraconductivité. Son intensité mesurée et sa longueur de corrélation spatiale diminuaient toutes deux, selon l'étude. Le magnétisme n'a pas disparu : des excitations magnétiques à courte portée subsistaient après que la cohérence à longue portée eut été fortement supprimée. Elles devenaient plus fortement amorties, mais leur bande d'énergie caractéristique restait presque inchangée.

Cette combinaison impose des contraintes à toute explication, selon l'étude. Une théorie doit rendre compte d'une délocalisation orbitale intercouche plus forte, d'une cohérence magnétique à longue portée moindre et d'excitations à courte portée à une échelle d'énergie presque inchangée.

Contexte à pression ambiante

Les nickelates massifs de Ruddlesden-Popper ont d'abord été rendus supraconducteurs sous haute pression. Il fallait comprimer les échantillons dans une cellule à enclume de diamant, ce qui limitait de nombreuses sondes expérimentales, rapporte Newswise. La croissance en films minces a rendu possible la supraconductivité à pression ambiante en appliquant une contrainte compressive par le substrat et en contrôlant la teneur en oxygène, selon le communiqué d'EurekAlert.

Une étude de 2 023 a montré que le La3Ni2O7 bicouche sous haute pression atteignait une température de transition allant jusqu'à 80 000 mK, un record pour les supraconducteurs à base de nickel, selon une synthèse de l'Institut de physique de l'Académie chinoise des sciences. En 2 024, l'ingénierie de la contrainte via les substrats a permis la supraconductivité dans des films minces de La3Ni2O7 à pression ambiante, indique cette synthèse.

Les films supraconducteurs plus faiblement que les échantillons sous pression externe parce qu'il est difficile de les faire croître avec une grande perfection cristalline, rapporte Newswise. Il reste donc une marge pour améliorer la cristallinité, selon le même compte rendu.

Ce qui reste ouvert

Les monocristaux et les films de haute qualité restent difficiles à préparer. La manière dont les défauts et le désordre du réseau affectent les propriétés électroniques n'est toujours pas complètement comprise, et le débat sur le mécanisme et l'appariement des électrons se poursuit, selon la synthèse. Le domaine a besoin de techniques spectroscopiques avancées, de nouvelles méthodes expérimentales et de modélisations théoriques pour cerner l'appariement, indique-t-elle.