Studie: Dehnung und Sauerstoffgehalt verändern Nickelatfilme auf ähnliche Weise

Die Forscher untersuchten (La,Pr)3Ni2O7-delta-Dünnfilme mit Röntgenabsorptionsspektroskopie und resonanter inelastischer Röntgenstreuung. Dabei variierten sie epitaktische Dehnung und Sauerstoffgehalt unabhängig voneinander, wie die Mitteilung von EurekAlert berichtet. Kompressive Dehnung entsteht durch das Substrat, auf dem der Film wächst; der Sauerstoffgehalt verändert die Zusammensetzung des Films. Beide Eingriffe verschoben die gemessenen elektronischen und magnetischen Eigenschaften in weitgehend dieselbe Richtung.

Die Frage lautete, was mit Elektronen und Magnetismus geschieht, wenn ein nicht supraleitendes Nickelat in den supraleitenden Zustand überführt wird, heißt es in der Mitteilung. Weil sich beide Größen getrennt einstellen ließen, konnten die Forscher Gitterkompression und Sauerstoffgehalt innerhalb einer Materialplattform vergleichen.

Orbitalkanal und Magnetismus

Mit steigender kompressiver Dehnung oder optimiertem Sauerstoffgehalt wurden Zustände an den Orbitalen O 2pz und Ni 3dz2 zunehmend delokalisiert, so die Studie. Spektrales Gewicht verlagerte sich zu lochartigen Zuständen, die vom Sauerstoff stammen. Die Merkmale der ursprünglich lokalisierten Ni-3dz2-Elektronen wurden breiter und schwächer ausgeprägt.

Die Messungen deuten auf einen Pfad Ni 3dz2-O 2pz-Ni 3dz2, der benachbarte Nickel-Sauerstoff-Schichten verbindet. Die fortschreitende Delokalisierung dieses Zwischenschichtkanals bringt die Studie mit der Entwicklung zur Supraleitung in Verbindung; als alleinige Ursache legt sie ihn nicht fest. Dieselbe Signatur zeigte sich bei beiden Abstimmungsmethoden. Damit liefert die Arbeit den Theorien der Nickelat-Supraleitung einen konkreten experimentellen Prüfstein.

Die langreichweitige Spin-Dichtewellen-Ordnung, im nicht supraleitenden Zustand deutlich ausgeprägt, wurde schwächer, je näher die Filme der Supraleitung kamen. Gemessene Intensität und räumliche Korrelationslänge sanken, so die Studie. Der Magnetismus verschwand nicht: Kurzreichweitige magnetische Anregungen blieben erhalten, nachdem die langreichweitige Kohärenz stark unterdrückt war. Sie wurden stärker gedämpft, ihre charakteristische Energiebandbreite blieb jedoch nahezu unverändert.

Diese Kombination schränkt jede Erklärung ein, heißt es in der Studie. Eine Theorie muss mehr orbitale Delokalisierung zwischen den Schichten, weniger langreichweitige magnetische Kohärenz und kurzreichweitige Anregungen bei nahezu unveränderter Energieskala zugleich abbilden.

Zusammenhang mit Umgebungsdruck

Massive Ruddlesden-Popper-Nickelate wurden zuerst unter hohem Druck supraleitend. Dafür mussten die Proben in einer Diamantstempelzelle komprimiert werden, was viele experimentelle Untersuchungen einschränkte, wie Newswise berichtet. Das Wachstum von Dünnfilmen machte Supraleitung bei Umgebungsdruck möglich, indem kompressive Dehnung über das Substrat wirkt und der Sauerstoffgehalt kontrolliert wird, so die Mitteilung von EurekAlert.

Eine Studie aus 2.023 ergab, dass zweilagiges La3Ni2O7 unter hohem Druck eine Übergangstemperatur von bis zu 80.000 K erreichte, ein Rekord für Nickel-Supraleiter, wie eine Übersichtsarbeit des Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences, berichtet. Im Jahr 2.024 ermöglichte Dehnungstechnik über Substrate die Supraleitung in La3Ni2O7-Dünnfilmen bei Umgebungsdruck, heißt es in der Übersicht.

Filme supraleiten schwächer als Proben unter äußerem Druck, weil sie sich nur schwer mit hoher kristalliner Perfektion züchten lassen, berichtet Newswise. Damit bleibt Spielraum, die Kristallinität zu verbessern, heißt es in derselben Darstellung.

Was offen bleibt

Hochwertige Einkristalle und Filme sind weiterhin schwer herzustellen. Wie Defekte und Gitterunordnung die elektronischen Eigenschaften beeinflussen, ist noch nicht vollständig geklärt, und die Debatte über Mechanismus und Elektronenpaarung dauert an, so die Übersichtsarbeit. Das Feld braucht fortgeschrittene spektroskopische Verfahren, neue experimentelle Methoden und theoretische Modellierung, um die Paarung aufzuklären, heißt es dort.